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全球首次!毛河光院士团队在Nature上发表论文:获得分子氢第四相晶体学信息
2019-09-27
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  据预测,氢分子具有奇异的物理特性和两组分(电子和质子)超导超流体冷凝物的拓扑结构。因此,了解这种转变仍然是凝聚态物理学中的重要目标。但是,由于在极端条件下进行X射线和中子衍射测量涉及相当大的技术挑战,因此对于大多数高压相,缺乏提供有关压缩状态下氢金属化的关键信息。

  最近,北京高压科学研究中心毛河光团队在Nature在线发表题为”Ultrahigh-pressure isostructural electronic transitions in hydrogen“的研究论文,固态氢在高达254GPa的压力下进行了单晶X射线衍射研究,揭示了从I相到III相和IV相的转变的晶体学性质。总之,通过克服一系列障碍,室温下H2的SXRD研究压力范围翻了一番,达到254 GPa,涵盖了I,III和IV相。 SXRD数据表明,H2中的这些高压转变不是由hcp结构的主要晶体学变化引起的,并且除了c / a比严重变形(各向异性增加)以外,其余均保持同构。随着下一代同步加速器纳米探针的问世,该工作为在更高压力-温度范围内使用直接SXRD研究探索氢的相图提供了机会。

  最后,英国剑桥大学Bartomeu Monserrat等人在Nature在线发表题为"X-rays glimpse solid hydrogen’s structure"的点评文章,系统盘点了该研究成果,指出在未来几年中,实验可能会集中在更高的压力上。 但是,对于X射线技术研究元素变成原子和金属的压力将是一个挑战。 研究宇宙中最轻和最丰富的元素的激动人心的时代即将来临。

  在过去的40年中,已报告了分子氢的七个高压固相-即,相I,II,II'(氘),III,IV,IV'和V—所有这些都是基于光学变化,例如拉曼光谱及红外光谱中的峰展宽,峰分裂和强度变化。第三和第四阶段显示出最大的光谱变化,是实验研究和理论解释的重点。

  在室温下,I相在5 GPa至190 GPa范围内是稳定的,自由旋转的氢分子形成hcp晶体结构,这是通过单晶X射线衍射(SXRD)确定的。II相是低温(<130 K)相,其拉曼和红外光子发生微小变化,显示出hcp晶格上氢分子的量子取向顺序。III相出现在150 GPa以上(低温),在拉曼光谱,红外振动子和旋转子中主要发生移动,分裂和强化,这被解释为经典取向氢分子的有序化,晶体结构保持接近hcp。

  与阶段I,II和III的单一振动模式相比,在室温同时压强高于220 GPa的条件下发现的阶段IV表现出两种不同的振动模式,其压力相关性变宽,并且第一振动子出现陡峭的频率下降。从理论上讲,对于相IV,提出了具有新颖的交替分子层和类石墨烯层的基本结构变化。在室温下同时在较高的压力下,据报告相IV'(270 GPa)和相V(325 GPa)相较于相IV在拉曼光谱中有相对细微的改变,它们的结构略有改变。自发现氢以来,关键阶段IV的直接晶体学信息一直是氢研究的重点,但尚未发表成功的结果。

  金刚石砧盒(DAC)与同步加速器X射线衍射(XRD)结合使用是确定100 GPa以上氢的晶体结构的唯一可行方法。在高达200 GPa的压力下对氢气应用XRD提出了许多艰巨的挑战。 X射线散射能力与原子序数的平方成正比。原子数为1时,氢具有最低的散射能力,由于其极高的可压缩性,XRD峰移动到较小的d间距以及极强的德拜-华勒效应(Debye-Waller effect),氢在高压下会进一步减小。许多研究超高压氢的实验小组一直在努力将氢XRD推至更高的压力,但障碍是巨大的。在过去十年中进行的数百次实验以破碎的钻石结束,而没有可发布的结构信息。

  对于该研究,固态氢在高达254GPa的压力下进行了单晶X射线衍射研究,揭示了从I相到III相和IV相的转变的晶体学性质。在压缩下,氢分子保留在六方密堆积(hcp)晶格结构中,伴随各向异性的单调增加。此外,进入阶段IV时,晶胞体积的压力依赖性减小表现出斜率变化,表明是二阶等构相转变。结果表明,外来两组分原子氢的前体可能由高度扭曲的hcp布里渊区和分子对称性断裂引起的电子跃迁组成。

  总之,通过克服一系列障碍,室温下H2的SXRD研究压力范围翻了一番,达到254 GPa,涵盖了I,III和IV期。SXRD数据表明,H2中的这些高压转变不是由hcp结构的主要晶体学变化引起的,并且除了c / a比严重变形(各向异性增加)以外,其余均保持同构。随着下一代同步加速器纳米探针的问世,该工作为在更高压力-温度范围内使用直接SXRD研究探索氢的相图提供了机会。

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